2019, Vol. 35
2. 中国气象局交通气象重点开放实验室，江苏 南京 210000
2. Key Laboratory of Traffic Meteorology of China Meteorological Administration, Nanjing 210000, China
霾，是指大量极细微的干尘粒等均匀地浮游在空中，使水平能见度小于10 km，造成空气普遍浑浊的天气现象。统计表明，随着社会经济的发展，城市雾日在减少，霾日却在增加[1-3]。霾天气归根结底是细颗粒物PM2.5(尤其是PM1.0)的污染事件[4-6]，PM2.5主要来源为燃煤、扬尘、机动车排放、建筑尘、生物质燃烧、二次硫酸盐和硝酸盐及有机物[7]。研究发现，PM2.5对老年人和儿童危害最大，长期暴露于燃烧产生的细颗粒，可导致心肺疾病和肺癌死亡率增加[8-10]。
在日益严重的大气污染形势下，国家颁布了《大气十条》以期治理大气污染，越来越多的专家学者也投入到大气环境方向研究中。Chen等[11]分析了1960—2012年间华北地区霾的变化，发现北风分量的减弱、对流层底层逆温增强、中层东亚槽的减弱等因素导致了该地区1984—1992年霾日的增加(与1993—2001年对比)。Qu等[12]研究发现华东地区能见度每十年降低0.68 km(1973—2012年)，这可能与每年寒潮发生次数减少有关。Tsai等[13]通过后向轨迹、天气图分析、区域沙尘模式等方法分析了ACE-Asia项目获得的气溶胶数据，研究东亚沙尘传输机制，发现沙尘传输距离与源地的天气形势密切相关，源地位于槽前更有利于沙尘传输。戴竹君等[14]对江苏秋冬季重度霾的环流背景、边界层特征、热力条件、动力条件及气流轨迹进行了分析，发现低层辐合下沉区域霾常加重，冷锋前部型气流输送的气溶胶主要来自西北-华北地区。陈一娜等[15]研究发现，气溶胶散射作用占环境总消光作用的94%以上，在夏秋季相对湿度可以使气溶胶的散射能力提升70%~80%。张蓬勃等[16]在研究中指出，江苏冬季霾日数对气温增暖存在可能的显著正响应。于兴娜等[17]通过分析颗粒物浓度、气溶胶细粒子谱分布等观测数据，发现0.5~2.0 μm细粒子及相对湿度是导致南京北郊秋、冬季大气能见度下降的主要因素。薛文博等[18]利用CAMx模式基于颗粒物来源追踪技术(PSAT)，模拟了全国PM2.5的跨区域输送规律，指出江苏省PM2.5年均浓度受省外源贡献超过45%。
数值预报正成为天气预报、空气质量预报中的主要参考资料，数值模式能够定量、客观地反映要素场的时空变化。李锋等[19]运用WRF-CMAQ模拟了2013年12月长江三角洲地区一次重霾污染过程，探究重霾天气下PM2.5的时空分布，并定量研究了外来输送对长江三角洲地区PM2.5的贡献。张小玲等[20]利用WRF-Chem对2013年1月华北平原一次雾霾过程进行模拟，模式对天气系统演变和PM2.5质量浓度的空间分布及高浓度持续时间、消散减弱等过程做出了较好的预报。吴洛林等[21]利用WRF-Chem模式研究发现，不利气象条件及本地排放源是造成肇庆冬季重污染过程发生的主要原因，肇庆境内的主要污染物输送通道呈东南-西北走向，外地输入的污染物也通过此通道影响肇庆的空气质量。
每年冬季，江苏地区都会迎来一轮又一轮污染过程，虽然各地政府都在加强环保监督，大力减排，但是关于污染来自本地排放还是外来输送的争论却是一直存在。2016年12月中下旬(14—24日)，江苏省遭遇了一次长时间大范围霾天气过程，本文利用地面和高空气象观测资料、环境监测资料结合数值模式(WRF-Chem)对此轮过程进行分析，定量研究外来输送对江苏省PM2.5的污染贡献。
2 资料与方法 2.1 数据来源本文采用的地面气象观测资料来自江苏省13个市基本观测站，PM2.5浓度资料来自环保部72个国控点监测数据，气象观测资料和PM2.5资料时间分辨率均为1 h。NCEP再分析资料水平分辨率为1 °×1 °，垂直分层为26层，每天4个时次。数值模式所用的排放源资料来自清华大学MEIC项目[22]公开的2010年12月排放清单，该清单包含了农业、工业、火电厂、交通以及居民生活等人为排放源。
2.2 数值模拟方案设计WRF-Chem模式是美国最新发展的区域大气动力-化学耦合模式，最大优点是气象模式与化学传输模式在时间和空间分辨率上完全耦合[23]。本文中的数值模拟采用WRF-Chem模式V3.6版本，模拟采用两层嵌套，最内层网格距为9 km，垂直分层32层，排放源在底部5层。模式模拟范围最内层覆盖了江苏全境(图 1)。模拟时间为2016年12月13日20:00—24日20:00(北京时间，下同)，时间分辨率为1 h。模式采用的主要参数化方案见表 1。
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图 1 WRF-chem模拟范围 |
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表 1 WRF-Chem参数化方案 |
为定量研究省内和省外排放源对江苏PM2.5的污染贡献，本文做了1组基础实验(CASE0)和6组对比实验(CASE1~6)，CACE1~6实验中分别关闭了江苏省、京津冀地区、山东省、山西省、河南省、安徽省的排放源。对比实验与基础实验之差看作是该省排放源对江苏的污染贡献。
3 分析与讨论冬季，受北方采暖污染排放影响，来自内陆的西北风会将山东、河北一带的污染物输送至江苏，造成PM2.5浓度增长[24-25]。
3.1 污染过程回顾2016年12月中下旬江苏省经历了一轮长时间大范围的重污染天气过程，期间有两次不同强度的冷空气过程活动并伴随PM2.5浓度显著增长。第一次过程(15—17日)，前期上游污染输送造成全省PM2.5浓度迅速增长，后期静稳的边界层条件及风向的转变(污染回流)共同造成此次重污染过程；第二次过程(22—23日)，平均风力较大，上游污染输送是造成这次严重污染的主因[26]。本文主要讨论15—17日和22—23日这两次污染过程。
从高空形势来看(图 2a、2b)，15日受高空槽后西北气流控制，下沉气流不利于污染物的垂直扩散；22日500 hPa高空槽前西南气流，上升气流有利于污染物远距离传输，850 hPa为西北气流控制，有利于高空污染向地面输送。从地面形势看(图 2c、2d)，17日早晨地面受高压中心控制，风力较低，风向由前期的偏北风转偏南风，造成污染物回流。22日开始地面处于高压前部西北风场中，大量上游污染物被输送至江苏。
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图 2 两次过程中高空和地面形势场 a. 15日08时500 hPa高度+850 hPa风；b. 22日08时500 hPa高度+850 hPa风；c. 17日08时海平面气压+1 000 hPa风；d. 22日08时海平面气压+1 000 hPa风。 |
本文利用WRF-Chem模式对14—24日过程进行数值模拟，并对模拟结果进行模拟观测检验。江苏省13个市的PM2.5模拟值与观测值的相关系数在0.51~0.75，相关性均通过0.01显著性检验，标准化平均偏差(NMB)在-0.40~0.06，模拟值总体略偏低，均方根差(RMSE)在39~50(徐州90)。图 3分别给出了江苏省13市和无锡(代表苏南)、泰州(代表苏中)、宿迁(代表苏北)的PM2.5模拟/观测散点分布。总体来说，模式能够较好地反映江苏省PM2.5的时空分布。
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图 3 模拟观测检验 a.江苏省13市；b.无锡；c.扬州；d.宿迁。 |
图 4为15日和22日宿迁、扬州、无锡三站上空PM2.5浓度叠加风场的垂直剖面图，PM2.5浓度峰值出现时刻顺序为：宿迁-扬州-无锡(自西北向东南)，峰值均出现在西北风场中，等到风向转为偏北风时，在来自山东半岛以及海上的清洁气流稀释下，峰值逐渐减弱。22日的高值区范围强度明显强于15日，重度污染层厚度达到900~1 500 m，且持续时间较长。
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图 4 过程1中宿迁(a)、扬州(b)、无锡(c)，过程2中宿迁(d)、扬州(e)、无锡(f)PM2.5浓度叠加风场的垂直剖面图 |
本文通过数值模拟实验，获得各省排放源对江苏PM2.5的污染贡献(图 5和表 2)。可看出，第一次过程中江苏省内排放源贡献率在23%(连云港)~79%(苏州)，自北向南逐渐增加，这与省内排放源分布相关，苏北外来输送贡献率超过50%，苏南仍以本地排放源污染为主。外来输送山东省贡献率最高，其次为京津冀地区，而其余周边省份的贡献率明显低于两者，安徽省对江苏西部城市(南京、徐州、宿迁)的贡献率较高。第二次过程中江苏省内贡献率在5%(连云港)~32%(苏州)，山东省和京津冀地区排放源是主要污染来源，二者贡献之和在44%(南京)~70%(淮安)。从输送量绝对值来看(图 6)，15日宿迁、扬州、无锡的PM2.5日平均外来输送量分别为40.2 μg/m3、20.9 μg/m3、11.1 μg/m3，外来输送自北向南递减；22日外来输送明显高于15日，PM2.5日平均外来输送量分别为105.9 μg/m3、83.1 μg/m3、64.8 μg/m3，宿迁、扬州、无锡先后迎来外来输送的峰值。图 7为京津冀地区和山东省的排放源对江苏省PM2.5贡献，横向比较发现，第二次过程中京津冀地区和山东省排放源贡献率均高于第一次过程，这是由于第二次过程西北风力更大，同时高空形势更有利于污染物的远距离传输。纵向比较发现，两次过程中山东省贡献率均高于京津冀地区，山东省贡献率自北向南递减，而京津冀地区贡献率无此特征(不明显)。
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图 5 过程1（a）和过程2（b）中不同省份排放源对江苏省PM2.5浓度贡献率 单位：%。 |
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表 2 两次过程中各省排放源对江苏各市PM2.5贡献量 单位：μg/m3。 |
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图 6 15日(a)和22日(b)外来输送PM2.5随时间变化 |
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图 7 两次过程中京津冀地区和山东省排放源贡献率 单位：%。 a. 15日京津冀地区排放源贡献率；b. 22日京津冀地区排放源贡献率；c. 15日山东省排放源贡献率；d. 22日山东省排放源贡献率。 |
(1) 2016年12月中下旬江苏省经历一次持续性霾天气过程，期间有两次冷空气过程活动并伴随PM2.5浓度显著增长。PM2.5浓度自西北向东南(宿迁-扬州-无锡)先后出现峰值，峰值均出现在西北风场中，等到风向转为偏北风时峰值逐渐减弱，第二次过程地面风力更大，高空形势更有利于远距离输送，高值区范围强度明显强于第一次，重度污染层厚度达到900~1 500 m，且持续时间较长。
(2) 江苏省13个市的PM2.5模拟值与观测值的相关系数在0.51~0.75，相关性均通过0.01显著性检验，标准化平均偏差(NMB)在-0.40~0.06，模拟值总体略偏低，均方根差(RMSE)在39~50(徐州90)。模式能够较好地反映江苏省PM2.5的时空分布。
(3) 第一次过程中宿迁、扬州、无锡的PM2.5外来输送贡献分别为40.2 μg/m3、20.9 μg/m3、11.1 μg/m3，第二次过程中分别为105.9 μg/m3、83.1 μg/m3、64.8 μg/m3。第二次过程外来输送明显高于第一次，外来输送自北向南递减，苏北受污染输送影响更大。
(4) 第一次过程中江苏省内排放源贡献率在23%~79%，苏北外来输送贡献率超过50%，苏南仍以本地排放源污染为主。第二次过程中江苏省内贡献率在5%~32%，山东省和京津冀地区排放源是主要污染来源，二者贡献之和在44%~70%。外来输送山东省贡献率高于京津冀地区，而其余周边省份的贡献率明显低于两者，安徽省对江苏西部城市的贡献率较高。
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