2020, Vol. 36
2. 新会区气象局，广东 江门 529100
2. Meteorological Bureau of Xinhui District, Jiangmen 529100, China
近年来我国京津冀、长江三角洲(简称长三角)、珠江三角洲(简称珠三角)等地区臭氧污染问题日益严重[1-3], 臭氧已超越细颗粒物成为珠三角地区空气质量超标的首要污染物。近地面臭氧是光化学烟雾形成过程中重要的中间产物, 它是由人类活动所排放的氮氧化物、挥发性有机物、一氧化氮等污染物在大气中经化学反应过程产生的[4]。近地面高浓度的臭氧会影响植物的生长, 还会危害人类健康[5]。
近年来中国各地区逐步开展臭氧观测, 并研究了不同地区低层大气中臭氧浓度的变化特征[2-3, 6-7]。不同地区近地面臭氧浓度及其变化规律有所不同, 但都具有明显的季节变化和日变化特征[8-9]。之所以会出现这种情况, 原因之一就是臭氧浓度高低除了与相关前体物有关外, 还与气象条件密切相关, 而气象条件又因地而异。臭氧污染较易发生在特定的天气形势下, 如台风外围下沉气流型和副热带高压(简称副高, 下同)控制型[10], 但天气形势主要是通过制约气象要素的变化, 间接地对臭氧浓度造成影响。研究表明云能削减达到地面的太阳辐射, 而紫外辐射是产生臭氧的一个重要原因, 因此晴天少云的天气臭氧浓度明显高于阴雨天。气温较高也有利于臭氧的生成[11-12], 主要是因为高温能促进光化学反应。此外, 相对湿度[13-14]、风速和风向[15]都会影响近地面臭氧浓度。另外, 臭氧作为近地面大气污染物之一, 与其它污染物类似, 具有一定区域传输特性[16-19]。臭氧浓度的变化不单单与局地生成有关, 与周边臭氧、臭氧前体反应物区域传输也有关联[20-22]。总的来说, 臭氧污染的发生是多种因素共同作用的结果。
江门位于珠三角西侧, 随着改革开放以来经济快速发展, 近年来江门城区臭氧污染问题愈发突出。2015-2017年江门市O3浓度持续升高, 2017年O3-8 h平均第90百分位数浓度为193 μg/m3, 居广东之最, 同比2016年上升19.1%, 其作为每日首要污染物的比例高达45.7%。臭氧已成为影响江门市空气质量改善的最大变数。本文利用江门城区2015-2017年臭氧和气象数据研究了江门O3浓度特征及其与气象条件的关系, 分析了江门利于臭氧形成的气象因子阈值, 并探讨了2017年江门臭氧严重超标的气象成因, 以期为提高江门地区臭氧污染预报、预警和臭氧防治工作提供参考依据。
2 资料与方法 2.1 资料本文使用的臭氧观测数据来源于2015-2017年江门市环境监测中心站共享数据, 监测站点包括东湖、北街、西区和圭峰西4个环保国控站, 时间分辨率1 h。4个国控站相隔最远站点仅相隔约10 km, 空间差异较小, 因此本文采用4站O3浓度平均值代表江门城区O3浓度。缺测处理:如果某一时刻缺测站点为4-n(n代表有数据的站点数, 0 < n ≤4), 则这一时刻浓度平均值为(
本文采用MeteorInfo软件及TrajStat(Trajectory statistics)插件进行后向轨迹的计算[24]和聚类分析, TrajStat是一款基于GIS的软件, 其包含HYSPLIT模式中气流轨迹计算分析功能和聚类分析等功能。使用的气象数据初始场为NCEP全球资料同化系统GDAS(Global Data Assimilation System)提供的分析场资料, 分辨率为1 °×1 °, 时间分辨率为6 h, 每天4个时次(00、06、12、18 UTC)。气流轨迹聚类分析是根据轨迹空间的相似度, 将大量轨迹进行分组, 选出最优结果的分组方法。原理是采用总空间方差的增长率(Total Spatial Variance, TSV)对分类质量进行判断。最终选取TSV第二次迅速增大之前的分类结果[25]。求出这几类的平均轨迹, 即代表该目标点在分析期内的主要气流轨迹类型。
3 臭氧浓度分布特征 3.1 2015-2017年江门臭氧现状概况根据O3-8 h限值等级(表 1), 2015-2017年O3-8 h等级为优的天数逐年减少, 总超标天数逐年增多, 分别为24、40和67 d。2015年中度超标仅1 d, 无重度超标; 2016中度超标增至9 d, 开始出现重度超标; 2017年中度、重度超标天数较2016年偏多1倍。O3-8 h均值也逐年上升, 且相同等级下, 平均浓度逐年增高。季节特征方面, 秋季的O3-8 h均值高于其它季节, 冬春季节较低。轻度污染以上级别的天数中45.8%出现在秋季, 冬季的比例仅8.4%, 且冬季未出现过中度污染以上级别的天数。春、夏季节容易出现O3-8 h极值, 例如2016年7月31日(349 μg/m3)和2017年5月28日(313 μg/m3), 因而重度污染级别下, 春、夏季节O3-8 h浓度均值高于秋季。
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表 1 O3-8h不同级别统计 |
江门秋季O3浓度均值高于其它季节是一个统计特征, 图 1可以看到3年的逐月变化差异明显, 均存在臭氧特征异常的月份。主要因为当时的气候条件出现异常, 如2015年1月平均气温偏高1.4℃、日照时数偏多38%;而2017年1月平均气温偏高3℃, 降水偏少70%, 进入汛期的5月降水偏少28%。由此可见, 气象条件与O3浓度变化关系紧密。
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图 1 2015—2017年O3-8 h箱线图 |
O3浓度超标较易发生在特定的天气形势下，比如进入7月O3浓度呈现上升态势，这一现象多与7—10月热带气旋活动频繁和副高控制型天气增多相关[10]。热带气旋外围下沉气流或副高控制时，高温、低湿、长日照时数和弱风力等气象条件非常有利于臭氧生成且不利其扩散[26-27]。统计显示(表 2)，江门O3浓度超标(O3-8 h大于160 pg/m3)的131天中，48天(37%)出现在西北太平洋或南海有热带气旋活动的天气形势下。相关联的25个热带气旋中心位置主要介于105~135 °E，15~35 ° N之间，其中2015年期间5个，2016年和2017年期间均有10个。图 2给出了2015—2017年西北太平洋和南海热带气旋路径分布，2015年期间热带气旋整体活动范围较2016年和2017年偏东，进入巴士海峡、南海或靠近中国东南沿海的热带气旋仅10个，而2016年和2017年分别为13个和18个。路径和数量的差异是造成2017年热带气旋天气形势下臭氧超标日数偏多的原因之一。另外有16天(12%)超标日出现在江门受强盛副高控制的天气形势下，其中2017年有10天，显著多于2015年和2016年。主要原因是副高的强度存在明显差异，如2017年7—10月副高强度指数均值为459.4, 2015年和2016年分别是330.6和424.7, 尤其是2017年不仅副高强度指数和面积指数为3年最大，西伸脊点位置也最西。剩余68天臭氧超标日中，18天(14%)出现在与冷空气活动(江门地区受高压脊控制或处于高压后部和底部)相关联的天气形势下，冬末春初出现的概率较高; 41天(31%)出现在地面弱高压、变性脊或均压场控制的3类天气形势下，全年均可出现。
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表 2 2015—2017年各天气型(北京时间14时)在臭氧超标日中的比例 |
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图 2 2015—2017年热带气旋路径图 |
由图 3看出, 臭氧浓度日变化呈"单峰型"分布特征, 12-16时(北京时, 下同)达到峰值, 21-07时, O3浓度基本维持在20~40 μg/m3, 且变化幅度小。平均来讲15时浓度均值最高, 为93.6 μg/m3; 秋季O3浓度日均峰值可达124.0 μg/m3, 夏季、冬季O3浓度日均峰值相当, 分别为88.3和88.4 μg/m3。虽然春季O3-8 h均值高于冬季, 但日均峰值浓度却不及冬季, 说明冬季O3浓度日变化幅度较大。不同天气类型下, O3浓度日变化同样具有显著"单峰型"特征。晴天平均O3浓度均值最高, 阴天最低, 反映出日照越多, 白天O3浓度越高, 而且晴天每个时次O3浓度均值都高于其它天气状况(表 3)。
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图 3 2015—2017年不同季节(a)和不同天气状况(b)O3浓度日变化 |
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表 3 不同天气状况下O3浓度与O3-8 h均值统计 |
O3日变化特征显著, 夜间段(21-07时) O3浓度均值低且稳定, O3浓度值出现显著变化或浓度值超标则多发生在白天段(08-20时)。基于臭氧此特征, 本文将重点分析白天段O3浓度变化与气象要素的关系。统计分析显示(表 4), 对于相对湿度(RH), O3浓度随着RH的升高而降低, RH≤50%时O3浓度均值为80% < RH≤90%时的3.7倍, 为RH>90%时的5.2倍。由于高相对湿度的情况多发于阴雨天, 到达地面的紫外线减少, 光化学反应减弱, 同时高RH也是湿清除的重要指标, 因此高RH将不利于O3的生成[2]。气温(T)方面, O3浓度随着气温的升高而增加, 当T>30℃时, O3浓度均值升高至92.0 μg/m3, 当气温继续上升至35℃以上时, O3浓度均值可达145.7 μg/m3。一般而言, 当绝对湿度不变时, 温度越高, RH越小, 二者具有反相关特性, 因而高温且较低的湿度有利于O3浓度迅速上升。小时雨强(R)方面, 无降雨时(R=0 mm), O3浓度均值为68.9 μg/m3。当出现小时雨强小于5 mm的弱降水(0.1 mm < R≤5 mm)时, O3浓度均值降至无降水时的43.5%。但随着小时雨强增大, O3浓度出现反弹, 并逐渐升高。这可能是对流性降水过程将平流层中的O3向下输送到地面以致近地面测到的O3浓度有所增加[29]。风速(WS)方面, 静风时(WS≤0.2 m/s) O3浓度均值为66.0 μg/m3, 风力1级时(0.2 m/s<WS≤1.5 m/s) O3浓度均值略有降低, 当风力在2~3级时(1.5 m/s<WS≤5.4 m/s) O3浓度反而高于静风状态下O3浓度均值。风力大于3级(WS>5.4 m/s)时, 臭氧浓度开始下降。风速较大时, 对污染物扩散作用较明显, 而当风力未够强劲时, 长途驱动力有限, 可能把上游污染物输送至本地, 另外上层O3向下传输的贡献相对增加, 也会导致近地面O3有所增多。
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表 4 不同气象要素范围内的O3浓度 |
逐日数据方面, O3-8 h与日照时数、日均相对湿度、日最高气温相关性好, 与日降雨、日风速相关性低(表 5)。其中与相对湿度、降雨为负相关, 其余为正相关。较高的日均相对湿度且较低的日照时数时, O3-8 h趋于降低; O3-8 h高于100 μg/m3更倾向于发生在日均相对湿度介于40%~85%时和高日照时数时(图 4a)。由于冬季冷高压控制下本地出现干晴天气, 但由于基础气温太低, 因而会出现高日照时数下较低O3-8 h情况。日最高气温或14时气温低于20℃, 少有O3-8 h高于160 μg/m3, 高O3-8 h更倾向于发生在高温天气下(图 4b); 而高温下仍然可能出现低O3-8 h情况, 夏季低日照、较优的水平扩散条件都有可能出现高温天气下低O3-8 h浓度情况。
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表 5 O3-8 h与逐日气象要素相关性 |
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图 4 O3-8 h与相对湿度、日照时数(a)和日最高气温、14时气温(b)的对应关系散点图 |
臭氧与气象要素的相关性分析仅定性或半定量地分析了二者的关联, 而利于臭氧形成的气象因子的阈值对于臭氧污染预报更有意义。
基于2015-2017年数据, 将O3浓度距平按照对应气象因子大小进行归类, 随着气象因子值的增大, 当O3浓度距平由负值变为正值时所对应的气象因子值即定义为利于臭氧形成的气象因子阈值。对于逐时O3数据, 当相对湿度低于70%时, O3浓度在平均水平以上, 高于70%时, O3浓度低于平均值, 因此相对湿度等于70%是利于O3形成的相对湿度阈值, 低于这一阈值时, 臭氧浓度易上升(图 5)。同理, 气温高于30℃、无降水、风速介于1.5~4.0 m/s时逐小时O3浓度趋于上升。逐日臭氧数据(O3-8 h)方面, 当日照时数超过4 h、日最高气温超过25℃、日均相对湿度介于30%~80%、无雨日则可作为判定O3-8 h容易高过均值的气象阈值(图 6)。
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图 5 O3浓度距平值随相对湿度(a)、气温(b)、小时雨量(c)、风速(d)的变化 |
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图 6 O3-8 h距平值随日照时数(a)、日最高气温(b)、日雨量(c)、日均相对湿度(d)的变化 |
近地面风矢量对污染物有输送、扩散作用, 相同风速不同风向, O3浓度均值存在一定差异。统计显示(图 7), 近地面NW、NNW和WNW风向下, O3浓度均值最高, 分别为98.54、96.98和83.06 μg/m3, 但是出现概率低, 分别为1.3%、1.4%和3.8%。SSW、SW、S风向下O3浓度最低, 分别为55.1、55.6和56.3 μg/m3。逐日数据下, 近地面日主导风向为NW、NNW、WNW下, O3-8 h最高, 分别为149.1、138.6和119.7 μg/m3。SSW、SW、SSE风向下O3-8 h最低, 分别为60.9、61.0和66.4 μg/m3。分析发现, NW、NNW和WNW风向多出现在台湾附近有热带气旋活动时, 江门位于热带气旋偏西象限, 天气晴朗静稳。而SSW、SW、SSE则多为汛期季风影响或高压后部东南风回流。
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图 7 O3浓度均值(a)、O3-8 h均值(b)与风向、风速、风频率的关系 |
采用MeteorInfo软件及TrajStat插件进行气流后向轨迹的计算, 以江门城区新会气象站(113.03 °E, 22.53 °N)为受体点, 确定受体点100 m高度处气流作为研究高度。考虑到夜间与日间臭氧浓度值差异明显, O3浓度在12-16时达到峰值。因此, 仅对每天14时的气流进行后向轨迹模拟计算, 每条轨迹模拟时长为48 h, 2015-2017年共1 096条后向气流轨迹。采用TSV方法对气流轨迹进行聚类, 得到江门近地层大气主要的气流轨迹, 及不同气流轨迹下江门O3浓度状态。根据《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)[30], 本研究将受体O3浓度值高于160 μg/m3时的气流轨迹定义为污染气流轨迹。
结果如表 6和图 8所示, 聚类分析共得到6类气流轨迹。第1类轨迹气流来自偏北方向, 经过江西南部、韶关、清远、广州和佛山。第2类轨迹气流来自偏南方向, 经过南海北部、珠海和中山。第3类轨迹气流来自偏东方向, 经过汕头、惠州、东莞和中山, 气流轨迹平均长度最短。第4类轨迹气流同样来自偏东方向, 位于第3类轨迹南侧, 途经南海东北部、香港和中山, 但气流轨迹平均长度比第3类长, 且该气流轨迹约有4/5的范围是在广东近海海面上。第5类轨迹气流位于第2类轨迹气流西侧, 途经南海中北部和台山, 气流轨迹平均长度较长, 且轨迹所在高度始终维持在1 000 hPa附近。
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表 6 2015—2017年不同气流轨迹及对应O3浓度统计 |
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图 8 2015—2017年江门每日14时气流轨迹聚类分析结果 |
对比6类气流轨迹可以发现, 途经海面的气流轨迹, 其受体平均O3浓度和污染气流轨迹占比均显著低于平均值, 主要是由于此类轨迹下气流源头来自海上, 气团清洁, 臭氧或臭氧前体物(VOCs、NOx)含量稀少。1类和3类气流轨迹均全部途经内陆地区, 受体O3浓度均值分别为117.1和128.8 μg/m3, 且更易出现臭氧超标(污染气流轨迹占比分别为26.9和38.3%), 主要是因为气流轨迹短, 气流移速慢, 加之途经珠三角等高排放城市, 气流容易携带臭氧或臭氧前体反应物至江门地区, 加剧了臭氧的生成。第6类气流轨迹虽然途经内陆范围最广, 但气流源自较高层大气, 仅在气流轨迹结束时段接近地面, 且气流移速快, 因而受体O3浓度均值低于1类和3类。
6 2017年江门臭氧浓度严重超标气象成因基于上文有利臭氧形成气象因子阈值分析结果, 表 7给出了2015-2017年各类相关阈值的日数或时数。对于白天段逐时O3浓度而言, 相对湿度和风速有利臭氧生成的时次为3年最多, 气温和雨量有利臭氧生成的时次排名第二。对于逐日臭氧浓度(O3-8 h)而言, 日照时数、日均相对湿度和最高气温有利于臭氧生成的日数为3年最多。此外, 对2017年每日14时气流轨迹进行聚类(图表略), 途经陆地的气流轨迹占比为51.5%, 高于2015-2017年的48.5%, 且受体臭氧均值(128.0 μg/m3)和O3浓度超标的比例(21.6%)显著高于以往。
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表 7 2015—2017年有利臭氧生成的气象条件统计 |
综上所述, 2017年O3浓度超标的气象成因是达到利于臭氧生成的气象条件阈值时数和日数显著高于以往。其中相对湿度、日照、日最高气温对臭氧致污影响最大。聚类分析显示2017年途经江门以北和以东陆地的气流轨迹数目明显多于以往。
7 结论与探讨(1) 2015-2017年, 江门臭氧污染程度逐年加重, 总超标天数逐年增加。春、夏、秋、冬季节O3-8 h均值分别为:77.1、82.3、107.6和75.1 μg/m3, 秋季的O3-8 h均值显著高于其它季节, 冬春季节较低。131天O3浓度超标日中, 48天(37%)出现在西北太平洋或南海有热带气旋活动的天气形势下; 16天(12%)出现在江门受强盛副高控制的天气形势下; 18天(14%)出现在与冷空气活动(受高压脊控制或处于高压后部和底部)相关联的天气形势下, 41天(31%)出现在地面弱高压、变性脊或均压场控制3类天气形势下。
(2) 臭氧浓度日变化存在一个峰值, 在12-16时。21-07时, O3浓度基本维持在20~40 μg/m3, 且变化幅度小。平均而言, 晴天每个时次O3浓度均高于其它天况。O3浓度与白天段气象要素相关性更高。
(3) 白天段对O3影响较大的气象要素是相对湿度、气温和雨量, 其利于臭氧形成的气象因子阈值分别是:相对湿度低于70%、气温高于30℃、无降水、风速介于1.5~4.0 m/s。风向方面, 西北风向下, O3浓度均值最高; 南到西南风向下O3浓度均值最低。对于O3-8 h数据, 其利于臭氧形成的气象因子阈值分别是:日照时数高于4 h、日均相对湿度介于30~80%、14时气温或日最高气温高于25℃。日主导风向为西北风向时, O3-8 h均值最高; 东南到西南主导风向时, O3-8 h均值最低。
(4) 将2015-2017年气流轨迹进行聚类, 得到6类气流轨迹。途经海面后到达江门的气流轨迹, 其受体平均O3浓度和污染气流轨迹占比均显著低于平均值。途经内陆的偏东气流轨迹和偏北气流轨迹, 其受体O3浓度均值和污染气流轨迹占比显著高于平均值。
(5) 2017年O3浓度超标的气象成因是达到利于臭氧生成的气象条件阈值时数和日数显著高于以往。其中相对湿度、日照、气温对臭氧致污影响最大。聚类分析显示2017年途经江门以北和以东陆地的气流数目明显多于以往。
臭氧是较为活泼的气体, 聚类分析的气流轨迹不代表臭氧的传输路径, 仅反映不同浓度级别的臭氧出现时气流来源的平均状态, 随气流输送至江门城区的可能是臭氧, 也可能仅仅是相关臭氧前体反应物。对定量化确定臭氧或臭氧前提反应物传输至本地的比例, 还需要基于数值模拟等方法进行深入研究。
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