2021, Vol. 37
2. 中国气象局广州热带海洋气象研究所/广东省区域数值天气预报重点实验室，广东 广州 510641;
3. 广东省环境监测中心/国家环境保护区域空气质量监测重点实验室，广东 广州 510308;
4. 佛山市环境监测中心站，广东 佛山 528000;
5. 佛山市气象局，广东 佛山 528000
2. Guangzhou Institute of Tropical and Marine Meteorology/ Guangdong Provincial Key Laboratory of Regional Numerical Weather Prediction, China Meteorological Administration, Guangzhou 510640, China;
3. Guangdong Environmental Monitoring Center/ State Environmental Protection Key Laboratory of Regional Air Quality Monitoring, Guangzhou 510308, China;
4. Foshan Environmental Monitoring Center, Foshan, Guangdong 528000, China;
5. Foshan Meteorological Bureau, Foshan, Guangdong 528000, China
当前，中国城市大气污染呈现大区域特征，京津冀、长三角和珠三角是我国的三大污染区域[1]。珠三角位于广东中部核心区，是我国改革开放以来经济发展最快、经济总量最大、城市化水平最高的地区之一。由于资源消耗大，加上密集的植被覆盖和热带季风区高温高湿气候特征，多种大气污染物的高强度集中排放，导致其以PM和臭氧为代表的二次污染问题凸显[2]，并呈现出区域性、复合型等特点以及区别于京津冀、长三角地区的大气污染特征。人为排放的细颗粒物和臭氧不仅会对人的呼吸系统和心脑血管等造成危害[3-4]，还对气候和生态环境[5]造成不利影响，颗粒物和臭氧污染问题日益受到人们的重视。近几年，随着大气污染治理力度的逐渐加大，广东地区空气污染呈现新的特征，PM2.5浓度于2019年实现21地市全部达标[6]，但臭氧污染却日益凸显，成为广东省的首要污染物[7]。
排放到大气中的污染物首先是受边界层内气象条件的支配，风速、风向、气温、降水、气压、辐射、相对湿度等气象要素[8-15]均有可能影响大气污染物浓度变化，同一排放源不同气象条件下污染物浓度可相差几倍至几百倍。除了气象条件外，各污染物之间往往相互影响、相互关联，一种污染物的削减或增加可能影响多种大气污染物的浓度[16-17]，因此在大气污染预报预警中应综合考虑气象条件和污染物化学反应。
空气质量模式是通过数学方法描述污染物从排放、输送、化学反应到清除的所有过程，进而得到区域大气污染物时空连续的分布特征。从1970年代至今国际上发展了四代空气质量模式，其中CMAQ是由美国环保局于1998年研发发布的第三代空气质量模式，该模式吸收“一个大气”概念，不仅考虑气象条件对污染物的输送、扩散、转化和迁移过程的影响，还考虑了大气污染物之间的相互影响和气相化学过程。由于CMAQ模式具有通用性、灵活性、开放性等优点，该模式在我国得到了广泛的本地化应用[18-22]。
空气质量模式CMAQ本身没有预报能力，其预报的准确性依赖于准确的排放源清单和气象场数据[23]。GRAPES模式[24-25]是我国具有自主版权的数值天气预报系统，陆面过程更加详细，该模式同化本地常规与非常规气象资料，对中国区域的气象要素模拟更好，可为排放源模式和大气化学模式提供精细化的气象场数据，广东省区域分辨率达3 km×3 km。华南区域大气成分数值预报模式系统(Guangzhou Regional Atmospheric Composition and Environment Forecasting System，GRACEs)以我国自主研发的GRAPES高分辨率气象模式驱动CMAQ空气质量模式建立业务预报系统，为重大活动空气质量保障提供技术支撑[26]。
大气成分数值预报模式是开展环境气象预报业务最重要的技术支撑，在空气质量预报及大气污染影响评价等方面发挥着越来越重要的作用，因此全面深入地认识大气成分数值预报模式的预报性能和误差来源特点，是现阶段环境气象业务发展的当务之急。本文使用近年(2016-2019年) 广东地区空气质量观测数据对接入我国自主知识产权GRAPES气象模式后的华南区域大气成分数值预报模式系统GRACEs的预报性能进行长时段的评估检验。除了空气质量指数AQI外，也将重点对近年华南区域的首要污染物PM2.5、O3及其前体物NO2进行分析评估，以期为进一步了解数值模式对空气质量的预报性能和今后如何进一步改进模式提供科学参考。
2 资料与方法 2.1 华南区域大气成分数值模式预报数据使用我国自主研发的高分辨率气象模式GRAPES驱动美国国家环保局开发的空气质量模式CMAQ，建立了华南区域大气成分数值模式系统(简称GRACEs)。GRACEs可综合考虑区域和城市尺度下复杂相互作用的对流层O3、酸沉降、能见度、细颗粒物和其它空气污染问题，是目前华南区域气象中心业务运行的大气成分数值模式系统。该模式于2006年起步研发，2011年投入业务运行，已经历了十几年的本地化适应性开发。模式系统采用高时空分辨率的三重嵌套网格，第1重覆盖东亚大部分地区，网格数为182，网格距为27 km；第2重覆盖广东省地区，网格数为98，网格距为9 km；第3重覆盖珠三角地区，网格数为152，网格距为3 km。垂直采用地形静力气压垂直坐标，垂直方向共25层。模式系统每天自动运行两次，分别提供当天08时和20时起报的空气质量预报产品。关于GRACEs模式更多详细的介绍参见文献[23、26]。
本文使用2016-2019年GRACEs模式第2重9 km网格距每日20时起报的广东省区域72小时逐小时O3、NO2、PM2.5、PM10、SO2和CO浓度预报数据，使用最临近点插值算法将网格数据插值到广东省102个环保国控站(图 1)。
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图 1 广东省环保国控站点分布图 |
2016-2019年广东省102个环保国控站的逐小时O3、NO2、PM2.5、PM10、SO2和CO(空气质量六要素)浓度观测数据。
2.3 评估方法介绍(1) 分别计算观测和模式预报的AQI及空气质量六要素浓度日值：使用NO2、PM2.5、PM10、SO2和CO小时浓度数据计算1~24 h、25~48 h、49~ 72 h平均值为该污染物24 h、48 h和72 h日值，O3浓度采用1~24 h、25~48 h、49~72 h时段内最大滑动8小时平均值为其24 h、48 h和72 h日值，标记为O3-8 h；环境空气质量指数(AQI)根据中华人民共和国国家环境保护标准HJ633-2012分别计算得到各污染物日值对应的AQI值，取当日各污染物对应的最大AQI即为当天的AQI值，当日最大AQI对应的污染物即为首要污染物。AQI及各污染物年、月平均值使用AQI及各污染物日值计算得到。
(2) 在开展模式评估时，选取模式数据和观测数据相同时段分别计算广东省平均AQI及空气质量六要素的年、月、日和小时值，当小时(日)广东省102个国控站数据量少于一半时，则剔除该小时(日)数据；2016-2019年模式和观测数据相同时段的月、日和小时值逐年样本数见表 1~表 3。
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表 1 2016-2019年模式和观测数据相同时段的小时值样本数 |
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表 2 2016-2019年模式和观测数据相同时段的日值样本数 |
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表 3 2016-2019年模式和观测数据相同时段的月值样本数 |
| $ {\rm{MB}} = \frac{1}{N}\sum\nolimits_{i = 1}^N ( {M_i} - {O_i}) $ | (1) |
| $ {\rm{NMB}} = \frac{1}{N}\sum\nolimits_{i = 1}^N ( {M_i} - {O_i}){\rm{ }}/{O_i} $ | (2) |
| $ {\rm{RMSE}} = {\rm{ }}{[\frac{1}{N}\sum\nolimits_{i = 1}^N ( {M_i} - {O_i})^2}{]^{\frac{1}{2}}} $ | (3) |
其中M代表预报值，O代表观测值，N为样本总数。
(4) 首要污染物及AQI分级检验方法：对于首要污染物及空气质量等级的预报采用TS评分方法进行检验[27]，空气质量等级按AQI为0~50、51 ~100、101~150、151~200、>200分为5个等级分别对应优、良、轻度、中度、重度，评分项目包括TS评分、空报率PO、漏报率FAR、预报偏差BS和首要污染物预报准确率TR，具体计算方法如下：
| $ {\rm{TS}} = \frac{{{\rm{NA}}}}{{{\rm{NA + NB + NC}}}} $ | (4) |
| $ {\rm{PO}} = \frac{{{\rm{NC}}}}{{{\rm{NA + NC}}}} $ | (5) |
| $ {\rm{FAR = }}\frac{{{\rm{NB}}}}{{{\rm{NA + NB}}}} $ | (6) |
| $ {\rm{BS = }}\frac{{{\rm{NA + NB}}}}{{{\rm{NA + NC}}}} $ | (7) |
| $ {\rm{TR = }}\frac{{{N_t}}}{N}{\rm{ \times 100\% }} $ | (8) |
对应某个预报等级，NA是预报正确的站(次) 数，NB是空报站(次)数，NC是漏报站(次)数。当预报等级与实况等级相同，则判定为预报正确；预报在某等级内而实况没出现在该等级内，则为空报；预报不在某等级内，而实况出现在该等级内，则为漏报。
对首要污染物的检验，Nt为预报正确的站(次) 数，N为预报的总站(次)数。当AQI>50时，若预报的首要污染物与实况一致，则判定为首要污染物预报正确，否则为错误。当AQI ≤50时，若预报出AQI为一级，则首要污染物预报评定正确，否则为错误
3 结果与分析 3.1 空气质量年变化趋势的预报评估图 2给出2016-2019年广东省AQI、PM2.5、O3-8 h和NO2观测与GRACEs模式预报年平均值变化图，2016-2019年AQI值波动变化，略有上升，PM2.5浓度呈波动下降的趋势，O3-8 h呈逐年上升的趋势，O3生成的前体物NO2浓度则相对较稳定。GRACEs模式整体上未能体现空气质量的年变化趋势特征，且对各要素的预报值总体偏低(2018年相比较最接近)。从污染要素来看2018年O3-8 h浓度预报仍然偏低，偏低1.2~10.5 μg/m3，PM2.5和NO2浓度预报偏高，分别偏高1.6~2.8 μg/ m3和3.5~3.8 μg/m3；2019年AQI和O3-8 h浓度预报值与观测值偏差最大，其中各预报时效AQI偏差12以上，O3-8 h偏差22 μg/m3以上。从24 h、48 h和72 h不同预报时效来看，GRACEs模式三天内对空气质量几个要素的预报和观测差值总体相当，并未呈现出随着时效延长预报能力显著下降的特征，特别是O3-8 h浓度72 h预报差值甚至比24 h更小。
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图 2 2016-2019年广东省AQI(a)、PM2.5(b)、O3-8 h(c)和NO2(d)观测与GRACEs模式预报值年变化 |
图 3给出2016-2019年广东省102个环保国控站点AQI、PM2.5、O3-8 h、NO2观测值和24 h预报值及两者的差值分布，GRACEs模式可较好地体现AQI、PM2.5、NO2的空间分布特征，AQI大值区在珠三角区域，而在粤西沿海和粤北东部地区AQI较低；PM2.5浓度相对的大值区位于珠三角西北部，模式对于AQI和PM2.5的年均值预报相对较好，差值在±10以内，但模式对全省AQI存在普遍的低估现象。广东省地区O3-8 h浓度介于72 ~106 μg/m3之间，高值区位于珠三角东部和粤东沿海，模式对O3-8 h预报存在显著低估现象，特别是对珠三角和粤东沿海的高值中心均低估明显，年均值偏低20~32 μg/m3，因此，AQI的预报低估可能与模式对近年广东的首要污染物O3浓度预报低估密切相关。对于NO2，模式能较好地预报其空间分布，量级上对珠三角区域预报存在高估，其余地区低估。
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图 3 2016-2019年广东省102个环保国控站AQI、PM2.5、O3-8 h、NO2的观测值(a1，b1，c1，d1)、预报值(a2，b2，c2，d2)及两者差值(预报减观测)(a3，b3，c3，d3)的分布图 |
图 4给出2016-2019年广东省AQI、PM2.5、O3-8 h和NO2观测与GRACEs模式预报月平均值变化图，AQI、O3-8 h和NO2月平均浓度呈双峰变化，AQI峰值出现在3月和9月，O3-8 h浓度峰值出现在5月和9月，NO2浓度峰值出现在3月和12月；PM2.5月平均浓度呈单峰变化，峰值出现在12月。GRACEs模式能模拟广东空气质量的月变化整体规律，但各月的预报值总体偏低，AQI的秋冬季主峰值的预报低估与模式对O3-8 h的低估最密切，而春季的次峰值低估则与模式对PM2.5的低估相关。值得注意的是，GRACEs模式能很好地模拟出广东地区O3的秋季9月和春季5月双峰值结构特征，相对秋季主峰值而言，对春季O3次峰值的预报值误差更小一些(图 4c)，O3主次峰预报偏差分别为15.4~22.5 μg/m3和6.2~18.3 μg/m3。另外，从24 h、48 h和72 h预报来看，整体上模式不同预报时效的差异并不明显。
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图 4 2016-2019年广东省AQI(a)、PM2.5(b)、O3-8 h(c)和NO2(d)观测值与GRACEs模式预报值月变化 |
污染物进入大气层，其活动取决于各种尺度的大气过程，首先是受大气边界层湍流活动的支配，大气边界层高度存在明显的日变化特征[28]，而太阳辐射作为O3生成的主要气象因素也存在明显的日变化特征[29-30]。为了解各污染物的日变化特征，图 5给出PM2.5、O3和NO2浓度观测及预报值日变化图，PM2.5和O3浓度日变化为单峰型，峰值分别出现在20时和15时，NO2浓度日变化为双峰型，峰值出现在08时和21时。
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图 5 2016-2019年广东省PM2.5(a)、O3(b)和NO2(c)观测值与GRACEs模式预报值日变化 |
从GRACEs模式预报来看，模式能较好地体现O3和NO2日变化规律。值得注意的是，模式对夜间到上午(00-12时)(北京时间，下同)NO2预报偏低1~5 μg/m3，对傍晚(18-21时)NO2预报偏高0~6 μg/m3，而对午后到傍晚段(13-21时)O3浓度预报偏低9~21 μg/m3，而夜间段(01-08时)的O3浓度预报偏高3~8 μg/m3。因此，模式对O3前体物NO2的预报偏差，有可能是导致随后几个小时对O3浓度预报偏差的重要原因。而对于PM2.5而言，模式预报日变化值整体偏低，03时偏低最多(8 μg/m3)，08时偏低最少(3 μg/m3)，模式预报的PM2.5浓度日变化为双峰型，与观测值的单峰型不一致。
3.5 AQI与污染物浓度日平均预报效果检验为进一步检验GRACEs模式对AQI、PM2.5、O3-8 h和NO2浓度的日平均值预报效果，图 6给出2016-2019年广东省各要素观测值和GRACEs模式24 h预报日平均值变化图，GRACEs模式能较好地表征各要素逐日变化特征，对于AQI预报在秋季(9-11月)明显偏低，冬季(12-2月)略偏低。结合图 6b~6d可见，秋季AQI预报的显著偏低与O3-8 h浓度预报显著偏低有关，而在冬季，PM2.5、NO2和O3-8 h浓度均预报偏低，从而使得AQI预报偏低。
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图 6 2016-2019年广东省AQI(a)、PM2.5(b)、O3-8 h(c)和NO2(d)观测与GRACEs模式预报日均值 |
图 7给出了2016-2019年广东省各要素逐日观测与GRACEs模式24 h预报的散点分布图，整体上PM2.5浓度和NO2浓度预报相对较好，O3-8 h浓度预报明显偏低，导致AQI预报偏低。在夏秋季O3-8 h浓度较高时O3-8 h浓度预报显著偏低，表明模式对O3-8 h浓度峰值预报能力不足。
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图 7 2016-2019年广东省AQI(a)、PM2.5(b)、O3-8 h(c)和NO2(d)逐日观测与GRACEs模式逐日预报散点图 |
表 3给出2016-2019年广东省102个国控站点AQI和3种污染物日平均浓度的均方根误差(RMSE)、平均偏差(MB)和归一化偏差(NMB)。由表可见，PM2.5和NO2浓度RMSE相对较小，AQI略大，O3-8 h浓度RMSE较大，24 h、48 h、72 h的O3- 8 h浓度预报RMSE介于29.6~32.6之间，AQI的24 h、48 h、72 h预报RMSE介于19.0~21.5之间，PM2.5浓度的24 h、48 h、72 h预报RMSE介于13.2 ~15.8之间，NO2浓度的24 h、48 h、72 h预报RMSE介于9.9~12.0之间。模式对各要素24 h、48 h和72 h预报的RMSE差别较小，说明模式对各要素的预报均较稳定。结合前面的O3浓度年、月、日变化图可推断，由于O3浓度呈逐年上升的趋势，而模式对于O3浓度峰值预报明显偏低，从而导致预报偏差较大，因此在O3浓度逐渐上升的情况下，亟需提升模式对O3浓度的预报能力。同时，从表 3中仍然可看出，除O3-8 h浓度72 h预报和NO2浓度24 h预报NMB外，AQI和3种大气污染物的MB值和NMB值均为负值，说明GRACEs模式对AQI和3种大气污染物在广东省的预报结果偏低于观测值。O3-8 h浓度24 h、48 h和72 h的MB值和NMB值则波动较大。
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表 3 2016-2019年广东省GRACEs模式预报结果检验 |
相关系数可反映预报值与观测值之间相关关系的密切程度，图 8给出2016-2019年广东省102个国控站点AQI、PM2.5、O3-8 h和NO2观测日均值与GRACEs模式预报日均值的相关系数，随着预报时效的增长，AQI及3种大气污染物的观测值与预报值的相关系数逐渐减小，AQI相关系数介于0.53~0.67之间，O3-8 h浓度的相关系数略大，最大为24 h预报相关系数，达0.71，说明模式对O3-8 h浓度的趋势预测相对略好。结合图 5b、图 7和表 1可知，模式虽然能够较好地预测O3-8 h浓度的趋势，但模式对O3-8 h浓度预报明显偏低，应加强O3浓度峰值预报研究。PM2.5浓度在3个时次的相关系数差别较小，说明模式对PM2.5浓度的预报较稳定；NO2浓度观测值与预报值的相关系数最小，介于0.35~0.50之间。由相关系数显著性检验表[31]可知，在α=0.01或α=0.05的显著性水平下，GRACEs模式预报的AQI、PM2.5浓度、O3-8 h浓度、NO2浓度与观测值均为显著相关。
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图 8 2016-2019年广东省AQI、PM2.5、O3-8 h和NO2观测值与GRACEs模式预报值的相关系数 |
采用TS评分法对不同等级空气质量的预报结果进行评分，包括TS评分、空报率PO、漏报率FAR、预报偏差BS和首要污染物预报准确率TR。图 9为2016-2019年广东省21地市GRACEs模式24 h、48 h和72 h预报的空气质量等级的检验结果，在同一等级，24 h、48 h、72 h预报的TS评分、空报率和漏报率基本相同，没有明显差异，说明GRACEs模式在同一等级预报的准确性没有随着预报时效的延长而降低。当空气质量为优时，TS评分最高，为0.46~0.47，空报率最低，为0.25 ~0.30，漏报率略高于良等级。随着空气质量等级的上升，TS评分逐渐下降，空报率、漏报率整体呈逐渐上升的趋势，对于轻度以上等级，TS评分均低于0.1，空报率在0.83以上，漏报率在0.77以上，同时预报偏差在轻度和中度时最低，说明模式对轻度和中度污染等级预报能力欠缺，而对重度污染等级预报可能存在较大的落区或时间偏差。整体上看模式对污染天气的预报能力较差，亟需提升模式对污染天气的预报能力。由表 4可见，2016 -2019年广东省GRACEs模式的首要污染物预报准确率在55%左右，而在2019年广东省地区O3作为首要污染物的占比已达64.1%，因此模式对首要污染物预报准确率偏低可能与模式对O3浓度预报显著偏低有关。
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图 9 2016-2019年广东省GRACEs模式空气质量等级的TS评分(a)、空报率(b)、漏报率(c)和预报偏差(d) |
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表 4 2016-2019年广东省GRACEs模式的首要污染物预报准确率 |
本文利用2016-2019年污染物逐时观测资料和GRACEs模式预报资料，对广东省地区进行空气质量预报效果进行检验和对比分析。
(1) GRACEs模式整体上未能体现空气质量的年变化趋势特征，对各要素的预报值总体偏低，但模式三天内对空气质量几个要素的预报和观测差值总体相当，并未呈现出随着时效延长预报能力显著下降的特征。
(2) 从空间分布来看，GRACEs模式能较好地模拟AQI、PM2.5和NO2空间分布特征，广东省地区AQI大值区在珠三角区域，PM2.5平均浓度大值区位于珠三角西北部，O3-8 h平均浓度高值区位于珠三角东部和粤东沿海，NO2平均浓度在珠三角地区较高；模式对O3高值区的预报显著偏低，部分站点偏低30 μg/m3以上。
(3) 从月变化来看，GRACEs模式能较好地模拟AQI、O3 - 8 h和NO2的双峰型月变化特征和PM2.5的单峰型月变化特征，但对各要素的月预报值总体偏低，O3-8 h主峰值出现在秋季(9-11月)，次峰值在5月，NO2峰值出现在3月和12月，AQI峰值分别出现在9月和1月。
(4) GRACEs模式能较好地体现O3和NO2日变化规律，O3为单峰型，峰值出现在15时前后，NO2为双峰型，峰值分别出现在08时和21时，模式对NO2的预报偏差可能是导致O3峰值偏差的重要原因；模式对PM2.5浓度预报日变化趋势不一致。
(5) 日平均浓度预报效果检验表明，O3-8 h浓度的RMSE最大，其次为AQI，整体上看模式对AQI和3种污染物预报均偏低，O3-8 h高浓度时模式预报偏低最多。O3-8 h浓度观测值与预报值相关系数最高，24 h最大，达0.71；而模式对O3前体物NO2预报能力稍差，相关系数仅0.35~0.50。在五个等级的TS评分中，空气质量为优的等级TS评分最高，其次为良等级，对于轻度污染及以上等级的TS评分在3个预报时效的TS评分均较低，空报率和漏报率均较高，亟需提升模式对污染天气的预报能力。
需要说明的是，本文主要结合区域不同首要污染物的时空特征，对华南区域大气成分模式的预报性能和预报偏差特点进行了综合的统计对比评估，为认识和业务应用空气质量模式提供科学参考。空气质量模式预报误差与气象条件、源排放的不确定性及模式本身物理化学过程均密切相关，如何进一步了解模式预报误差来源及改进性能，还需今后对造成模拟偏差的原因进行针对性的敏感性模拟诊断和结合具体污染天气过程深入研究。
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