1 引言

大量的观测与试验研究证明，雷暴云起电的主要机制是非感应起电机制，即当过冷水存在，大小冰相粒子碰撞而发生的电荷转移机制^[1-6]，因此雷暴云的冰晶在起、放电过程中有着重要的影响。Lal等^[7]认为冰晶直径的增加有利于闪电的发生，但粒径超过23~25μm的冰晶反而抑制了放电。Zheng等^[8]通过日本冬季雷暴的观测发现，伴随着弱雷达回波的反极性电荷结构主要是由零度层以上雪和冰晶之间的起电过程引起的。Ouyang等^[9]通过WRF模式探讨了霰粒密度对电荷结构的影响，结果表明随着霰密度的增加，主正电荷区减弱，负的非感应起电率降低。冰相粒子的垂直分布也是通过直接影响非感应起电率，从而导致了雷暴云内电荷结构、放电特征及闪电频次出现显著变化^[10-15]。实际上，冰相粒子的分布特征与核化过程息息相关，准确地描述冰晶核化方式更有利于提高大气放电与云内动力微物理过程联系的认知。

在冰云的相关研究中发现，冰晶粒子的形成途径主要是同质核化与异质核化^[16-20]。目前，对同质核化过程的研究认为，在环境温度低于-37℃且相对湿度较高的条件下，可溶性气溶胶作为云凝结核，参与过冷水的冻结形成冰晶^[21]。而异质核化机制相对较复杂，如凝结冻结核化、接触核化、浸润核化、沉积核化等，多种气溶胶可活化为冰核，如黑碳、矿物粉尘、细菌等^{[16, 22-25]}，所以仍然存在较多的争议。例如，凝结冻结和浸润核化之间的界限似乎并不明确^[26-27]；沉积核化可能是由于粒子表面孔隙中水的凝结而形成冰晶，而这应属于凝结冻结核化机制^[28]；黑碳难以通过浸润核化对冰晶的生成造成影响^[29]。

近年来，随着对冰核的观测试验和数值模式工作的展开，冰核参数化方案也趋于全面和复杂。例如早期研究认为冰核主要受到温湿条件的限制，往往采用活化温度或饱和度对冰核浓度进行计算^[30]，而后的研究发现不同类型的气溶胶作为冰核时具有不同的活性^[31]，例如Phillips等^[32]认为气溶胶组分及气溶胶表面积应考虑进核化方案中。Ervens等^[33]的方案同样肯定了冰核粒子表面特性的影响。De Mott等^[34]发现大于0.5μm的气溶胶更具有转化为冰核的活性，并提出了与气溶胶有关的计算冰核参数化公式。这些方案主要为应用于大尺度天气和气候数值模式开发，适用于云模式的方案较少，且大部分采用参数化的方法，冰晶的产生或是只与温度和过饱和度有关，或是未链接气溶胶浓度、具体化学组分，模拟结果仍然与真实冰晶分布存在一定差距。此外，大部分研究仅限于核化过程对降水、云物理属性等方面的影响，少数涉及雷暴云电过程的研究也尚未从冰晶具体核化途径出发，详细探讨气溶胶与雷暴云间具体云物理过程的联系。因此，为了更全面地了解气溶胶具体作用于雷暴云的内在机理，本研究对原有冰晶核化方案进行改良，更换为Diehl等^[35]异质核化方案，用于研究雷暴云的起电过程。该方案基于较新实验结果和云气块模型，包含了典型的三类异质核化过程，同时考虑了冰核组分、各类冰核活化率等因素，能更真实地反映冰晶分布特征。利用该核化方案，本研究在已有的二维雷暴云起、放电模式中，通过对比不同异质核化途径下云内冰相粒子分布的差异，探讨不同异质核化过程影响雷暴云电过程的具体物理机制。

2 数值模式介绍

本研究采用谭涌波等^{[13, 36-38]}改进的二维积云模式，其中包含了雷暴云起、放电参数化方案。积云模式以云滴、雨滴、冰晶、霰、雹的混合比与数浓度为预报量，计算了云物理特征量、凝结蒸发过程、冻结融化过程等。耦合的雷暴云起电参数化方案中，主要考虑了非感应起电与感应起电过程。其中非感应起电采用的是Gardiner-Pereyra方案，描述了冰晶与霰粒子的碰撞导致电荷转移^[39]；感应起电则采用Ziegler等^[40]参数化方案，描述了霰、雹分别与云滴碰撞分离导致的电荷转移。

为深入分析冰晶异质核化过程，研究中选取Diehl等^[35]的异质核化方案，涉及接触核化，浸润核化和沉积核化，用于取代原Fletcher^[30]实验室测得的冰核活化经验公式，同时耦合气溶胶作为冰核模块，讨论雷暴云微物理过程与电过程对不同冰晶异质核化过程的响应。下面对所采用的新型冰晶核化方案进行简要描述。

2.1 异质核化方案的改进 2.1.1 接触核化方案

接触冻结核化通常是指干燥的气溶胶颗粒与液滴碰并冻结的过程。因此方案中重点考虑以下三点：(1)环境温度低于冻结温度；(2)冰核与过冷液滴相互碰并；(3)作为冰核的气溶胶粒子为干燥状态。不同类型的冰核对应不同的冻结临界温度，详见文献[35]，此处不再赘述。当环境温度低于阈值时，假设过冷液滴与冰核碰撞，发生接触冻结核化：

$ {N_C} = {F_{{\rm{INc}}}}{N_{{\rm{liq}}}}({a_c}T + {b_c}) $

(1)

其中，N_c代表冻结生成冰晶的数浓度，F_INc是气溶胶活化为可接触冻结的冰核的百分数，N_liq为可与冰核碰撞的液滴数浓度，T为云内温度，单位为℃，a_c和b_c为无量纲参数，具体数值参考表 1。需要注意的是，该方案仅在1≤(a_cT+b_c)≤0条件下成立。冰核组分设置为：32%的污染物颗粒、24%的长石、14%的伊利石、12%的高岭石。

2.1.2 凝结冻结和浸润核化方案

研究表明，浸润冻结温度与水成物粒子体积呈反比^[41]。根据Diehl等^[35]的描述，当达到启动温度时，浸润冻结核化率为：

$ \frac{{{\rm{d}}{N_i}}}{{{\rm{d}}t}} = {N_{{\rm{liq}}}}\frac{{1 - {\rm{exp }}( - K(T){m_{{\rm{ice}}}}{F_{{\rm{INi}}}}{\rm{d}}t)}}{{{\rm{d}}t}} $

(2)

其中，N_i代表在温度T下生成的冰晶数浓度，m_ice是浸入液滴中冰核的质量，F_INi是气溶胶活化为可浸润冻结的冰核的百分数，K(T)为冰核温度谱：

$ K(T) = \frac{{{\rm{d}}{n_{{\rm{act}}}}(T)}}{{{\rm{d}}T}} = {b_i}{\rm{exp}}({a_i} + {b_i}T) $

(3)

这里，n_act是在温度T下单位质量活化冰核的数浓度，a_i和b_i为无量纲参数，具体数值参考表 2。当环境温度降至最低温度以下，核化率限制为最低温度下的固定值。该方案中冰核组分与接触核化方案一致。

凝结冻结过程与浸润冻结类似，都是通过冰核浸入过冷液滴触发冻结^[42]，所以实际上方程(2)和(3)已经隐含了凝结冻结过程。

2.1.3 沉积核化方案

Diehl等^[23]的研究表明，冰面过饱和度的增加可有效提高冰核活化率。在方案中，沉积核化发生的条件为：(1)存在不参与接触冻结过程的活化冰核；(2)环境温度与冰面过饱和度达到阈值。沉积核化的计算公式：

$ {N_d} = {N_{{\rm{aerd}}}}({a_d} + {b_d}{s_{{\rm{ice}}}}) $

(4)

其中，N_d代表沉积核化生成的冰晶数浓度，N_aerd是气溶胶活化为可沉积冻结的冰核数浓度，s_ice为冰过饱和度，a_d和b_d为无量纲参数，具体数值参考表 3。由于沉积冻结方案中没有高岭石和污染物颗粒的参数化方程，所以将冰核组分设置为：32%的沙尘、24%的长石、14%的伊利石、12%的生物气溶胶。

2.2 初始背景场简介

研究选择山地弱雷暴作为背景，其初始探测场的温湿层结曲线和垂直风廓线见图 1(见下页)。湿热泡位于模拟域中心高度1 km的格点上，温度扰动为3.5 K，湿度扰动为60%。模拟域范围为76 km×20 km，分辨率为250 m×250 m。模拟时间为80 min，时间步长为2 s，地面气溶胶背景选取污染的大气环境，初始数浓度设置为1 000cm^-3。研究中共设置三组模拟实验，接触方案仅包含接触核化过程，浸润方案包含了凝结冻结和浸润核化过程，沉积方案仅包含沉积核化过程。此外，模式中还考虑了同质核化过程，并设置同一初始云凝结核浓度，因此三种方案的同质冻结过程一致，下文不再讨论。

3 模式结果与分析 3.1 冰相粒子空间分布的变化

不同核化过程控制初始冰晶的生成，从而在冰晶的分布高度与温度区间显示出较大的差异。图 2给出了冰晶数浓度和比含水量随时间的变化。通过对比可发现，接触核化生成的冰晶数浓度和比含水量是最小的，主要集中在相对较高的温度范围(-20.0~-13.8℃)，且持续生成的时间较短，只在24~37 min期间数浓度能够达到1×10⁵kg^-1, 40min后冰晶主要通过同质核化产生。这主要是由于初期液态水主要分布在高温区，只有小部分气溶胶能活化并转化为冰晶。之后的降水、淞附等过程不断消耗云中液滴，由于冰核粒径较小，即使借助上升气流，也难以与其他大的水成物粒子竞争云水，这些因素进一步降低了发生接触核化的概率。浸润核化方案中，相对较大的冰核活化温度区间有效地促进了冰晶的发展，冰晶显现出较广泛的垂直分布。随着冰晶大量的产生，贝吉隆过程不断加强，促进了液滴的蒸发，使冰晶的质量得到进一步的增长。所以在最初的发展中，冰晶的比含水量就超过3 g/kg。当雷暴云进入成熟阶段，冰核活化释放大量的潜热，旺盛的上升气流将冰晶向云顶-40℃以上的温度层输送，数浓度最高达到了6.87×10⁶kg^-1。对于沉积核化方案，由于受到冰面过饱和度和活化温度的双重限制，个例中直到25 min才有冰晶产生。尽管冰晶的最大比含水量不到3 g/kg，其数浓度仍然能达到10⁶kg^-1，这证明沉积核化主要作用在低温区(-20℃以上)，是中高层小冰晶的重要生成途径之一。三个方案下冰晶分布的对比足以表明，浸润核化是最重要的异质核化方式。这与之前的研究结果相吻合^[42-45]。

为了进一步探讨核化过程分别对冰相粒子的贡献，分别统计了三个方案下冰晶异质核化率(图 3)，接触冻结核化效率最低，该核化过程产生的冰晶主要分布在雷暴云的中下层3~5 km, 4.8 km处核化率最高，同时也是浸润核化最活跃的高度。不过，浸润核的活化率远高于接触核，浸润核化生成的冰晶质量比接触核化高出两个量级，且冻结高度从4 km延伸至9 km。而沉积核化的冻结高度更高，在7.4 km处达到最大。也就是说，-20~-40℃是异质核化效率最高的温度区间，过低的温度环境反而不利于异质核化的发展。

霰粒子的生成依赖于冰晶的转化，而云水则是霰粒子增长的重要来源之一，所以不同核化方案中霰的分布取决于冰晶和云水条件，模拟结果如图 4所示。所有个例的霰粒最初都在-20℃附近产生，其中沉积核化个例生成的霰粒比含水量和数浓度最大，发展最旺盛。在温度相对较高的过冷区，霰粒子由于比含水量较大(最大比含水量为26.2 g/kg)而迅速降落。当下沉至2 km高度仍有部分质量较小的霰粒(约为5×10⁴kg^-1)流向云顶，与同质核化共同贡献了云顶的霰的生长。接触核化方案中的冰晶转化量较小(表 4，为5.65×10^-3g/kg)，仅为沉积方案(1.71×10^-2g/kg)的0.33倍，不过接触核化过程主要发生在液态水含量相对较高的过冷区，霰粒与过冷液滴的碰撞效率反而提高了，所以生成的霰略少于沉积方案，最大比含水量也能达到7.97 g/kg。而浸润核化中霰粒主要集中在0~-20℃，最大比含水量仅为7.58g/kg，是三个方案里分布范围最小的。这主要是由于在浸润核化过程消耗了大量的云水，同时削弱了水汽的向上输入，抑制了高层霰的增长。所以，尽管接触核化能通过提前释放潜热，增加对流云过冷区的不稳定能量，使上升气流得到加强，也难以形成利于霰粒增长的环境。

综上所述，浸润核的活化温度范围较广，有利于冰晶的大量产生，该过程大量消耗云水，抑制了随后霰的增长。沉积核化主要贡献了低温区冰晶，而云中层仍存在丰富水汽与液水，显著提高了霰收集云滴的效率，表现为极高的霰比含水量。接触核活化率为三者最低，尽管该个例下冰晶的生成量最少，但云水环境足以满足霰粒增长的条件。也就是说，接触核化以最少的冰晶生成量显著地改变了云中水成物粒子的分布。这些结论表明，不同异质核化方式在雷暴云的电过程中可能产生相当大的影响。

3.2 雷暴云起电特征与电荷结构

冰晶与霰作为主要的荷电的粒子，由不同异质核化过程导致的冰相粒子微物理特征变化可能显著影响起电过程。图 5为冰晶最大非感应起电率随时间的变化。接触与浸润核化方案的非感应起电于22 min左右开始发生，而沉积方案由于冰晶与霰的生成稍晚，直至30 min才开始出现电荷分离。此外，由于所有个例中的冰晶粒子主要分布在-20℃以上区域，所以最大非感应起电率位于-20~-40℃，与冰晶分布的中心区域重合。其中沉积方案低温区的非感应起电率最高，达到了1 401.80 pc/(m³·s)。而浸润方案中，可与冰晶碰撞的霰主要分布在0~-20℃温区，所以在高于反转温度(-15℃)区域的冰晶所携带负电荷量为三者最高。接触核化生成的冰晶较少，非感应起电率主要依赖同质核化形成的冰晶，所以该方案下的起电并不强。

雷暴云的电荷结构主要是冰相粒子在空间里相互碰撞的结果，所以三种方案的电荷结构均呈现出不同的特点(图 6)。总体上来看，电荷结构均由较复杂的三极性发展为偶极性，但随着冰晶分布高度的增加，次正电荷区出现不同程度的减弱，主正电荷区明显抬高。在云内电荷分离的初始阶段，接触方案与浸润方案的电荷结构呈反偶极性，主电荷区主要位于3~6 km高度，随后，在次正电荷区下出现了小范围的负电荷团(约-0.5 n C/(m²·s))。对比该时刻的冰晶分布(图 2a、2b)发现，这与异核化冰晶的形成高度相吻合，该高度层的环境温度高于反转温度，使异质核化生成的冰晶显负电。较于接触方案，浸润方案形成的冰晶数浓度更高，次正电荷区更弱，小范围的负电荷团更强。随着雷暴进入旺盛期，冰晶大量生成释放潜热，云体温度进一步降低，在上升气流的帮助下，三个方案下的主正电荷区均突破了-40℃温度层，其中浸润方案与沉积方案的主正电荷区分别在38 min和42 min达到9.5 km高度。对于浸润方案，其冰晶分布范围较广，数浓度相对较高，而霰粒集中在5 km以下，导致云体中部本是荷负电的霰粒应聚集的区域，出现了超过0.5 n C/(m²·s)的正电荷团(冰晶)。而接触方案与沉积方案中，底部的次正电荷区在该阶段就已经消散，电荷结构提前演变为偶极性。虽然两个方案的电荷结构发展类似，但成因完全相反。接触方案的对流相对较弱，霰粒更早地降落至反转温度层高度以下，形成次正电荷区，随着霰粒降落至地面，次正电荷区消失。反观沉积方案，冰晶主要在-20℃形成，旺盛的上升气流不断地将冰晶向云顶输送，所以只有位于-20℃附近的霰粒能与冰晶碰撞起电(图 5c)，直接导致了次正电荷区范围的缩小，电荷量的减弱。此外，霰的下落速度本就比冰晶更快，中层充沛的云水促使霰粒快速增长，进一步增加了霰的下落速度，大幅度降低了霰与冰晶碰撞的概率，从而造成了次正电荷区的消失。也就是说，不同异质核化生成的冰晶对空间电荷结构的影响主要体现在次正电荷区上。接触方案生成的次正电荷区持续时间更长，分布更广，浸润方案次之，沉积方案最小。这与王梦旖等^[15]对大气冰核谱在雷暴云电过程的研究结果类似。

4 结论

研究通过改变异质核化方案进行敏感性试验，重点分析了三种异质核化过程对冰相粒子的发展在雷暴云起电过程中的影响。

(1) 不同异质核化过程在雷暴云内有效高度存在差异。接触核化生成的冰晶量最少，仅对雷暴云中下层3~5 km处的冰晶有贡献，所以霰粒子数浓度并不高，但优良的云水条件足以使霰粒充分增长；浸润核化是最重要的异质核化方式，冰晶分布更广泛，4.8 km处核化率最高，但大量的冰晶消耗了云水，抑制了霰的生长，导致较小的比含水量；沉积核化主要影响了云砧处的冰晶，而云中层仍存在丰富水汽与液水，显著提高了霰收集云滴的效率，表现为极高的霰比含水量。

(2) 冰相粒子的分布差异直接影响了雷暴云非感应起电过程，从而表现出不同的电荷结构。总体上来看，电荷结构均由较复杂的三极性发展为偶极性。随着冰相粒子的分布在接触方案、浸润方案和沉积方案里依次升高，最大非感应起电率也依次增加，主正电荷区依次升高，但较高与较低的冰晶分布高度都不利于维持次正电荷区，反而使其更快地消散。

本研究通过加入具体的异质核化过程，提高了模式的模拟能力，进一步揭示了气溶胶作为不同冰核影响雷暴云微物理、起电过程的物理机制。由于文章篇幅的限制，本文只给出一类污染气溶胶作为具有代表性的模拟结果，所以在未来的工作中，我们将进一步探讨其它环境背景下不同类型冰核对雷暴云放电行为的影响。

致谢: 感谢中国气象科学研究院胡志晋研究员提供了本文所采用的积雨云微物理框架。